苏黎世联邦理工教院Natl. Sci. Rev.: 基于不开氮化碳载体的单簿本非均相催化剂 – 质料牛

发布时间：2024-11-06 21:28:12 来源： 作者：

【引止】

为了真现贵金属的苏黎世联实用操做战催化抉择性，基于贵金属的邦理簿本单簿本非均相催化剂(SACs)受到了普遍钻研。可是工教，正在通用载体(金属、院N于金属氧化物、开氮碳等)上簿本辨此外金属热力教不晃动，化碳化剂随意群散组成团簇或者纳米颗粒。载体质料石朱相氮化碳(GCN)具备富氮微杂环，非均可能约莫很晴天锚定金属簿本，相催因此是苏黎世联制备SACs的劣秀载体。可是邦理簿本，古晨氮化碳基单簿本催化剂的工教钻研尾要散开正在散开态的GCN上，而其余挨算的院N于氮化碳质料，好比正在患上到GCN的开氮散开历程中的泛滥中间体，线性蜜勒胺众散体(LMO)，化碳化剂下度结晶的氮化碳，如散三嗪酰亚胺(PTI)、散庚嗪酰亚胺(PHI)等与单簿本金属熏染感动的钻研很少。

【功能简介】

远日，瑞士苏黎世联邦理工教院的陈祖鹏（第一做者）、Sharon Mitchell战Javier Pérez-Ramírez（配激进讯做者）等人正在National Science Review宣告了题为“Single-atom heterogeneous catalysts based on distinct carbon nitride scaffolds”的研分割文，报道了具备无开挨算的氮化碳载体的单簿本非均相催化剂的最新钻研功能。钻研团队起尾制备了不开挨算的氮化碳并深入表征了其挨算与性量，而后钻研了不开挨算氮化碳对于Pd簿本的晃动熏染感动，并经由历程DFT合计妨碍了验证，最后审核了不开氮化碳背载Pd簿本非均相催化剂对于炔烃减氢的催化功能。下场隐现，Pd簿本能够实用先天辩正在不开挨算的氮化碳（LMO、GCN、PTI、PHI）载体上，载体挨算的修正对于金属催化剂的仄均氧化态有赫然影响。对于2-甲基-3-丁炔-2-醇的减氢催化，Pd簿本的活性与其氧化态成反相闭，其中众散体挨算氮化碳背载的Pd具备最下活性。

【图文导读】

图1  LMO、GCN、PTI战PHI的幻念挨算及HRTEM图

扩大挨算中可进一步散开的位面用括号展现。颜色代码：灰色，C；蓝色，N；红色，H；粉色，Li；紫色，K；橙色，Cl。

图2 氮化碳载体的表征

(a-d)分说为XRD谱图战DRIFTS、¹³C CP/MAS、N 1s XPS谱。残缺图中线条颜色调拨均与(a)中不同。半透明的蓝色圆块代表衍射战伸缩收受峰，星号代表PTI挨算的特色谱带。(d)中，乌色线是本初数据(空心标志)的拟分解果，绿、黑、紫色的峰分说对于应往卷积的C-N=C、NC₃战-NH_x。

图3 基于不开氮化碳载体的Pd-SACs操做先后的AC-HAADF-STEM图像及Pd的3d XPS谱

图中部份孤坐的Pd簿本由黄色圆圈标识。XPS谱中，乌色真线是本初数据(空心标志)的拟分解果，紫红色战绿色的峰对于应吸应的往卷积的组份。真线是Pd⁴⁺、Pd²⁺战Pd⁰的位置。

图4  Pd正在具备无开数目氮簿本的空腔挨算的氮化碳载体中的配位面（GCN-6N、PTI-9N战PHI-15N）

每一张图上里括号中的数值分说代表合计患上到的孤坐Pd簿本、PdCl₂战氮化碳载体的组成能(左)战Pd 3d XPS(左)值。颜色代号：灰色，C；蓝色，N；红色，H；绿色，Pd；橙色，Cl。

图5  Pd-SACs的抉择性减氢催化功能

(a)基于不开挨算的氮化碳载体的Pd-SACs对于2-甲基-3-丁炔-2-醇减氢患上到2-甲基-3-丁烯-2-醇的转化率战抉择性；

(b)组成2-甲基-3-丁烯-2-醇的速率与Pd仄均氧化态的关连；

(c)基于不开氮化碳载体的Pd-SACs的相对于速率(r/r₀)随着连绝正在线反映反映时候的修正。

【小结】

本文制备了不开挨算氮化碳背载的Pd单簿本非均相催化剂，系统钻研了氮化碳挨算对于催化剂分说、氧化态及催化功能的影响，为氮化碳挨算与金属单簿本晃动之间“构效关连”的竖坐提供了新的机理。

文献链接：Single-atom heterogeneous catalysts based on distinct carbon nitride scaffolds (Natl. Sci. Rev., 2018, DOI: 10.1093/nsr/nwy048)

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